文章摘要:本文采用周期性密度泛函理论研究三水铝石（0 0 1）面吸附水合铀酰离子过程中的能量和结构的变化以及质子化对吸附的影响.对三水铝石（0 0 1）表面的吸附位置进行不同程度的去质子化，得到x=0、x=1和x=2吸附面（x表示三水铝石（0 0 1）表面吸附位置上去质子化的个数）. x=0吸附面上各吸附位的吸附能最大差值在40 kJ·mol^-1左右，Edge-sharing吸附总体比Corner-sharing吸附的更稳定，并且以双齿配位吸附为主.在x=1吸附面的吸附位上，也显现出大部分的Edge-sharing吸附比Corner-sharing吸附得更稳定.该面以单齿配位吸附为主.在x=2吸附面上，各个吸附位均表现出良好的吸附能力.该面以双齿配位吸附为主，但形成铀氧化物吸附的可能性增大.三水铝石（001）表面与铀酰离子通过配位键的作用形成稳定吸附.发生吸附配位后吸附面的电荷分布发生变化.吸附底物Al（OH）₆八面体上氧原子离子化程度增大即带更多的负电荷.吸附通过减弱三水铝石表面H—O和Al—O共价键强度，增强其表面氧与水合铀酰的配位键强度，来形成稳定吸附结构.随着去质子化程度的增加，各个吸附位均表现出良好的吸附能力，吸附能变大.

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项目基金:文章来源：《CT理论与应用研究》 网址: http://www.ctllyyyyj.cn/qikandaodu/2021/1014/1469.html